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分子筛转轮引入介孔体系可以解决扩散限制问题

来源:http://www.jschurui.com    发布时间:2019-04-24

有机废气处理时往往会用到分子筛转轮。转轮是分子筛的载体,而分子筛通常是结晶态的硅酸盐或者硅铝酸盐。事实上广义的分子筛是具有均匀微孔、孔径与一般分子大小相当的一类物质,它有着吸附和筛分能力。关于它的研究一直在持续,近日广东省纳米微米材料研究实验室就在CM上发表了封面研究论文,提出了一种有机小分子致分子筛晶内介孔的新机理。

沸石分子筛由于具有均一的微孔结构,内在可调的酸性,良好的水热稳定性以及择形选择性,在能源、催化、吸附、离子交换和石油化工等领域具有广泛的应用。然而,传统沸石分子筛的单一微孔体系(<2nm)不利于较大客体分子扩散进出,导致严重的扩散限制问题,降低催化剂的使用寿命。在微孔沸石中引入介孔体系(2-50nm)是解决扩散限制问题的重要策略。

目前,传统模板法所使用的表面活性剂、高分子聚合物及纳米碳材料都是基于介观尺度的物理占据沸石内部空间,然后通过煅烧除去模板从而产生介孔结构。这些模板合成工艺复杂,成本高昂,不利于工业应用。2016年,本实验室首次发现氨基酸及其衍生物可以作为廉价的致介孔剂合成具有介孔体系的A型沸石分子筛。氨基酸小分子由于其结构灵活、廉价易得、高稳定性和高溶解性等特点,可以实现与沸石骨架的完美兼容,对层级多孔结构进行灵活的调控,易于工业放大应用。实验室拓展了该策略的适用氨基酸和沸石范围,然而厘清氨基酸如何诱导产生比其自身尺寸大一至两个数量级的介孔仍是一个严峻的挑战。

分子筛转轮

在本研究中,为了深入探究有机小分子致介孔的机理,研究人员通过选取具有不同官能团的有机小分子进行实验,发现具有酸性质子并且pKa小于反应合成液pH(13.5)的小分子可以产生A型沸石晶内介孔结构,包括氧负离子、氮负离子和碳负离子的前驱体,而那些pKa大于13.5的小分子则无法诱导介孔的产生。

结合理论计算结果,研究人员提出有机小分子致介孔的机理:首先有机小分子在合成液中去质子化形成稳定的有机负离子,该有机负离子通过亲核进攻使骨架Si-O 和 Al-O键断裂,同时反应液中的钠离子与有机负离子通过静电作用进行自组装形成团簇,从而产生尺寸远大于有机小分子的介孔孔道。该机理创新性地提出有机小分子通过化学作用诱导介孔结构的产生,与传统模板法通过物理占据沸石内部空间产生介孔截然不同,为有机小分子调控介孔结构提供了启发性的指导。

对于分子筛的研究有着重要意义。它的应用非常广泛,可以用做高效干燥机、选择性吸附剂、催化剂、离子交换剂等。用化学原料合成分子筛的成本不低,单一微孔体系不利于大课题分子扩散进出,这些都是分子筛应用过程中一些不利的因素,需要研究人员协助克服。

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